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安光所在硫酸光电离质谱研究方面取得新进展

1164    2022-01-11    发布者:中国测试杂志社    来源:安徽光学精密机械研究所

近日,安徽光机所张为俊研究员团队在硫酸同步辐射光电离质谱研究方面取得新进展,相关成果以“硫酸分子真空紫外光电离的实验与理论研究”为题在线发表于英国皇家化学学会出版的化学类期刊Physical Chemistry Chemical Physics上(https://doi.org/10.1039/D1CP05237C)。
  硫酸分子(H2SO4)具有饱和蒸汽压低的特点,是大气中新粒子生成的关键前驱物,在气溶胶和云的形成过程扮演重要的角色。在新粒子成核初始过程中,气相硫酸分子容易形成水合物,即一个或几个硫酸分子与水分子之间通过氢键等相互作用力形成硫酸和水的分子团簇,开展硫酸和硫酸-水分子团簇的光谱和结构研究对于揭示新粒子成核机理等具有重要意义。
  课题组唐小锋研究员和林晓晓助理研究员等人与法国SOLEIL实验室开展国际合作,通过分子束制备气相硫酸分子和硫酸-水分子团簇,以同步辐射光作为电离源,结合先进的光电子光离子符合技术,获得了硫酸分子和硫酸-水分子团簇的光电离质谱和高分辨阈值光电子谱。结合高精度的量子化学理论计算,对阈值光电子谱进行了标定,获得了硫酸分子及其团簇的电离能和振动频率等基本数据和结构信息。
  结果表明,硫酸分子存在有顺式和反式两种转动构象体结构,实验测得两个转动构象体的绝热电离能分别为 11.684 ± 0.005 和 11.632 ± 0.006 eV,与高精度理论计算的结果吻合。同时,随着光子能量的增加,硫酸分子离子会解离成HSO3+和OH碎片,实验上精确测量获得碎片出现势为eV,且通过热化学循环获得了H2SO4+和HSO3+的生成焓。硫酸-水分子团簇的光谱和结构数据还在进一步分析之中。
  本文研究工作得到了国家自然科学基金、中科院国际合作重点项目和合肥大科学中心重点研发项目课题的经费支持。

具有质量选择的高分辨阈值光电子能谱和光电离效率谱

硫酸分子转动构象体、HSO3分子及其离子的结构图


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